坂本九最著名之作品为《上を向いて歩こう》(中文直译:昂首向前走,但在英国发售时则为了好记,而改取为与原意毫无关系的“Sukiyaki”,为日式料理“寿喜烧”之意)。这首歌除了在日本世代传颂外,甚至在美国也很受欢迎,并曾在1963年连续三星期(6月15日至6月29日)蝉联美国BillboardHot 100冠军。美国公信榜自1958年设立至今50余年,本曲依然是唯一曾登上该榜冠军的日文歌曲。本曲也进入了英国单曲榜前10位。此歌的歌词内容大约是讲述一名孤独一人在夜里徘徊的男子,必须借着抬头向上望使眼泪不致落下的情景。自从发行,《Sukiyaki》世界各地总销售量估计超过1300万张。及后此歌于1981年由美国女子R&B组合A Taste of Honey翻唱,同样与原曲一样大受欢迎,并曾荣登美国100首最受欢迎歌曲流行榜达24周,最佳位置是第3名;此歌曲于1981年由香港歌手杜丽莎翻唱为粤语歌曲《眉头不再猛绉》(收录于大碟《情深惹恨苗》);此歌曲于1994年由另一R&B乐队4 P.M.再次打入十大。
坂本九另一首荣登美国流行榜的歌曲为《支那之夜》(China no Yoru,支那の夜),这首改编自渡边滨子演唱同名歌曲英日文混合歌曲于1963年排名第58位。他唯一一张在美国发行的专辑“Sukiyaki and Other Japanese Hits”,在1963年曾荣登100张最受欢迎流行专辑达17周之久,最高排名是第14位。
1963年夏季,坂本九展开了世界巡回演唱会,演出国家及地区包括美国、德国、瑞典、夏威夷,直至1964年初完成。当他在美国演出时,他亦成为了长寿综艺节目“苏利文剧场”(The Ed Sullivan Show)其中一集的嘉宾。